Embora na superfície Yuu Otosaka pareça ser apenas mais um adolescente charmoso e inteligente, ele tem um segredo - ele tem a habilidade de entrar na mente das pessoas e controlar totalmente seu corpo por cinco segundos de cada vez. Yuu tem usado essa habilidade há anos para obter as notas mais altas, o que lhe permitiu entrar em um colégio de prestígio.

Quando a enigmática Nao Tomori pega Yuu usando seu poder, ela o força a se transferir para a Academia Hoshinoumi, uma escola para alunos com habilidades sobrenaturais. O conselho estudantil da escola, liderado por Nao, tem a tarefa de rastrear secretamente adolescentes que abusam de seus poderes. Yuu é forçado a se juntar ao conselho estudantil e, juntos, eles enfrentam desafios formidáveis ​​que o aproximam da chocante verdade de que sua própria habilidade, aparentemente incompleta, pode ser mais poderosa do que ele jamais poderia ter imaginado.

Uma história original de Jun Maeda, Charlotte explora a vida sobrenatural desses adolescentes e o preço que eles devem pagar por serem especiais.